量子点单光子源表征

量子点是一种人工制备的量子发射器，其形成条件是材料的三维尺度均接近或小于电子的德布罗意波长——这相当于单个电子的空间展宽尺度。当固体材料在某一维度的尺寸缩小至德布罗意波长以下时，电子波函数的态密度会发生改变，此时电子波函数被限制在二维空间，形成量子阱。若继续缩减材料的第二个维度，则会形成一维量子线。

当材料的三维尺度均接近或小于电子的德布罗意波长时，即可得到零维量子材料——量子点，如图1所示。该类材料呈现出类原子的态密度或能谱特征，其能谱中明显的峰值对应于电子从价带跃迁至导带的过程。通过调控量子点的尺寸，可在紫外至红外的整个光学波段内，对电子跃迁的能量或波长实现大范围调谐。

量子点也被称为人工原子，其形貌与材料丰富多样，最具代表性的可分类为半导体外延量子点（eQD）、胶体量子点（cQD）以及碳基量子点（CQD）。它们的共同特征在于：量子点的空间尺度为几纳米至几十纳米，能够实现电子波函数的量子限域效应。这种效应导致材料表现出不同的行为和新的电子及光学特性，并形成类似原子的结构，这正是其“人工原子”命名的由来。

总体而言，量子限域效应表现为对近紫外或可见光波段的光子吸收，以及覆盖可见光至近红外光谱的高量子产率的高强度发射特性。量子点的尺寸越小，其发射波长越短（蓝光），能量越高；尺寸越大则发射波长越长（红光），从而导致发光波长具有尺寸依赖性。通过选择不同的半导体材料、调控量子点形态或改变表面修饰方式，可对其电子与光学性能进行多维度调控。这些特性使量子点在能量收集、生物成像、医药、显示技术、摄像技术以及激光研发等领域具有变革性应用潜力。尤其在新兴的量子信息技术中，量子点是制备量子光源，如单光子源（SPS）和纠缠光子对源的理想候选材料 ²。

21世纪初，传统无机量子点的毒性问题引发广泛关注，碳基量子点（CQDs）作为低毒性、高生物相容性、低成本的替代材料应运而生，且其合成工艺与废料处理流程更为简便。碳基量子点的生物相容性、纳米级尺寸以及其作为光催化剂与电催化剂的高效性，使其在能源应用与生态系统治理领域极具价值。在生物医学领域，碳基量子点在药物研发、肿瘤生物成像以及光热治疗等靶向治疗技术具有重要作用。基于福斯特共振能量转移（FRET）技术，可对碳基量子点的药物高效递送过程进行实时监测。该技术也被用于研究碳基量子点的光学性质、荧光猝灭机制以及光致电子转移过程，为碳基量子点的光学传感器的发展奠定了基础。

量子点的重要应用方向之一是作为量子信息实验的单光子源。单光子源作为理想的量子光源，能够在特定的时间窗口内确定性地发射单个光量子。例如，某些光子量子计算方法需要借助单光子源为计算单元生成输入态 ³。此外，基于量子密钥分发的安全通信技术，通常利用单光子作为飞行量子比特，完成量子信息在收发双方间的传输。根据量子密钥分发所采用的协议不同，收发双方需交换纠缠光子对。目前，绝大多数相关实验均基于自发参量下转换（SPDC）技术——利用非线性晶体产生纠缠光子对或可预报单光子。但该方法的局限性在于其参量下转换过程是一个低成功率的概率过程，导致光子对的生成效率低下。

量子点可以突破自发参量下转换（SPDC）技术的固有局限：通过电脉冲泵浦或激光脉冲泵浦，量子点可在短时窗（通常为几纳秒）内确定性地发射单光子或纠缠光子对。因此，量子点可以作为脉冲式、确定性的单光子源或纠缠光子对源（图2）。

时序电子设备在量子点表征技术中至关重要，能够精确测定其发射特性、荧光寿命及量子产率。为研究量子点单光子源的亮度、不可区分性与纯度，需开展时间相关单光子计数（TCSPC）实验。

• 亮度： 定义为每个激发脉冲产生光子的概率，与单光子源发射的光子通量（即可发射的单光子速率）直接相关（图2）。该参数由激发态的自发辐射寿命与泵浦脉冲的重复频率共同决定。量子点发射的光子由单光子探测器（SPD）收集，时间数字转换器（TDC）通过计算光子计数率来推算亮度参数。通过采集激发信号（“开始”）与单光子探测器检测到光子（“停止”）之间的时间差，可生成荧光寿命直方图。相比较于其他量子发射体，量子点的荧光寿命极短（通常为几百皮秒至几纳秒） ，因此具有高亮度特性，非常适合用作单光子源。实验中可利用数字脉冲序列发生器触发激光器，并为寿命直方图的计算提供起始信号。

• 不可区分性： 指量子点发射的每个光子，其波长与光谱宽度均应保持一致（图2）。该参数需通过非平衡马赫-曾德尔干涉仪配合两个单光子探测器进行表征（图3b）。 当干涉仪的一个光路将第一个光子延迟一个激光脉冲重复周期后，该光子将在第二个分束器处与下一个脉冲发射的第二个光子发生干涉。若两个光子完全不可区分，量子力学预测它们将从分束器的同一输出端口出射。因此，时序电子设备理论上无法检测到两台单光子探测器的符合计数。这一现象被称为HOM干涉，其命名源自三位科学家——他们首次从理论上阐述并实验验证了该效应。在实际实验中，暗计数和背景光会导致符合计数，但洪-欧-曼德尔干涉可见度越高，表明量子点的不可区分性越强。

• 纯度： 表征量子点在单次脉冲周期内的光子发射数与理想单光子源的接近程度。理想状态下，量子点应在每个脉冲时窗内恰好发射一个光子。然而，光子损耗与背景光会导致一个脉冲时间窗内无光子发射或产生多光子事件（图2）。该参数需通过汉伯里-布朗-特威斯（HBT）强度干涉仪进行测定，该装置由一个50：50分束器与两台连接至时间数字转换器的单光子探测器组成（图3b）。通过测量两台探测器计数信号的时间延迟并绘制直方图，得到二阶关联函数 $g^{(2)} (\tau)$。对于理想单光子源，该函数在时间延迟为零时 $(\tau=0)$ 呈现凹陷（反聚束效应），表明探测器每次仅接收到单个光子 $g^{(2)} (0)$ 值越接近于零，量子点单光子源的纯度越高。

除了上述测量体系外，时间相关单光子计数（TCSPC）技术还可用于研究量子点的以下关键特性：

• 光稳定性评估： 时间相关单光子计数技术可观测多种衰减组分与发射态变化，从而分析量子点光致发光的复杂衰减动力学，实现对光漂白动力学的定量评估，深化对其光物理过程的理解，推动开发适用于长寿命应用场景的高稳定性量子材料。

• 量子点发光影响因素分析： 时间相关单光子计数计数可获取荧光寿命、光子关联特性及荧光光谱等信息。该技术有助于识别表面陷阱、晶格缺陷及其他影响量子点发光性能的因素，为优化量子点发光特性提供科学依据。

• 闪烁效应评估： 时间相关单光子计数技术可监测并表征量子点发光的开关动力学过程，研究其在亮态与暗态之间的随机切换行为（即“闪烁”效应）。深入理解其物理机制有助于制定抑制或调控闪烁效应的策略，这对单光子源与成像应用至关重要。

时间相关单光子计数技术是解析量子点复杂光学属性的有力工具，其提供的光子发射事件的时序信息能力对量子点的多样化应用和表征方法具有重要价值。

在信号采集端，量子点表征实验的高要求使得传统时序电子设备或时间数字转换器（TDC）面临诸多局限性，主要包括：

• 精度不足： 相较于其他量子发射体，量子点的寿命极短，通常为数百皮秒至几纳秒 ^{5 6}。要解析如此短的寿命衰减过程，探测器和时间数字转换器的时序抖动必须至少比待测寿命低一个数量级。该要求同样适用于HOM干涉凹陷和纯度的测量。目前已有实验测得HOM干涉可见度高达95%、纯度超90% $g^{(2)} (0) <0.1$ ⁵。

• 无法捕获高计数率： 量子点典型亮度值（10%-20%）对应的单光子发射率可达每秒数百万计数 ⁵ ，这要求时序电子设备具备足够的输入频率、数据传输速率与数据处理能力

• 数字分辨率低且软件功能不足： 要获得分辨率良好的寿命、HOM干涉凹陷以及纯度测量数据，时间数字转换器需具备皮秒级精细分箱的相关直方图生成能力。

在信号生成端，功能受限的数字脉冲波形发生器会限制信号流的执行，主要问题包括：

• 无法生成高频触发信号： 量子点的的短寿命特性使实验可实现高达数百兆赫兹的重复频率。采样率不足的数字脉冲波形发生器无法有效触发激光脉冲，也无法为时间数字转换器的测试提供起始触发信号。

• 定时精度与其他器件不匹配： 上述对探测器和时间数字转换器的低时序抖动要求，同样适用于实验触发用的脉冲波形发生器。因此，数字脉冲的时序精度必须与探测器及时间数字转换器的抖动指标匹配。

Swabian Instruments - 施瓦本仪器®的系列产品从信号采集与信号发生两方面，充分满足量子点表征实验的严苛要求。

在信号采集端，Time Tagger 作为先进的时间数字转换器（TDC），非常适合量子点实验中的信号采集和分析，它具备以下优势：

• 皮秒级时序精度： Swabian Instruments - 施瓦本仪器®Time Tagger提供1ps数字分辨率，时序抖动低至1.5ps（均方根），完美匹配量子点亚纳秒级快速发射动力学过程。

• 高输入频率与数据传输速率： 量子点的高亮度特性配合快速泵浦激光重复频率，可产生每秒数百万计数的单光子发射率。时间数字转换器Time Tagger Ultra和Time Tagger X分别支持高达每秒475兆次和700兆次的事件输入速率。所有测量得到的事件标签数据可通过USB3.0以最高90Mtags/s的速率传输至计算机。对于更高的传输速率需求，Time Tagger X支持通过SFP或QSFP+接口分别以300 Mtags/s和1200Mtags/s的速率向次级FPGA实时传输数据。

• 多功能时间标签处理： Swabian Instruments - 施瓦本仪器®Time Tagger以最小化板载预处理的方式，将数据流式传输至计算机。该架构支持利用同一组时间标签数据开展多项独立实验。配套的高性能应用程序编程接口（API）与Time Tagger Lab图形用户界面（GUI）提供计数率、直方图、相关性、符合计数等测量模块，适配量子点表征需求。

在信号生成端，Pulse Streamer 8/2作为功能强大且操作便捷的数字脉冲波形发生器，为量子点表征提供关键支持：

• 高采样率： Pulse Streamer 8/2的采样率为1GHz，可在1ns的时间网格上定义数字脉冲序列，触发重复频率最高可达125MHz。

• 低时序抖动： Pulse Streamer 8/2生成脉冲的上升沿和下降沿的时序抖动低于50ps，可实现激光脉冲的精准触发以及Time Tagger测量的高精度同步。

Swabian Instruments - 施瓦本仪器®Time Tagger在量子点研究领域的应用已有多篇文献发表 ⁷⁸。剑桥大学Lodahl研究团队采用Time Tagger Ultra，并专注于量子点与光子波导的集成研究，旨在为量子计算和量子密钥分发（QKD）提供高可靠性单光子源。

斯图加特大学Michler研究团队利用Swabian Instruments - 施瓦本仪器®Time Tagger 20，开展半导体量子点单光子探测实验的光子统计特性分析，旨在通过片上量子光子学技术优化量子实现性能。其近期项目涵盖：基于圆形布拉格光栅量子点的电信O波段亮态Purcell增强单光子源⁹、电信C波段单铟镓砷量子点共振荧光特性研究 ¹⁰，以及面向电信波段量子点单光子注入绝缘体硅波导的高效稳定光纤-芯片耦合技术 ¹¹。

Swabian Instruments - 施瓦本仪器®正积极推动光子数分辨技术的研发与应用（详见 Photon Number Resolution (PNR)），有望显著降低量子点发射亮度、不可区分性及纯度的表征实验复杂度。

传统方法需如前所述采用多套光学装置分别测量这些关键参数。然而，若将两个单光子探测器与具有超高时序精度的Time Tagger X相结合，可实现单光子、双光子及多光子的分辨能力，则仅需通过HOM干涉（图3b）即可同时完成量子点所有关键参数的表征。在此配置下进行HOM干涉实验时，可通过各探测器的时间标签数据与各探测器的光子数推导出量子点的计数率和亮度参数。

同一组时间标签数据流还可用于纯度评估。通过验证双探测器在零时间延迟 $(\tau=0)$ 处无符合计数，同时剔除单光子、三光子及多光子事件，仅对双光子事件进行统计分析 ($g^{(2)} (\tau)$ 相关性分析)。最重要的是，通过筛选单探测器通道的双光子事件（且另一探测器无符合计数），可获取不可区分性参数（HOM干涉）。

综上所述，Swabian Instruments - 施瓦本仪器®凭借其个位数皮秒级时序精度与高速数据采集能力，使其成为量子点特性表征的理想解决方案。而且，Pulse Streamer 8/2通过数字脉冲序列实现对实验各器件的协同控制，为量子点表征实验提供全面支持。